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超並列化したNeoGRRMで、BCNOSの新しい探索結果が得られました。↓
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 GRRM-HOME         (更新:2018/04/17 15:50)

    
GRRMプログラムは1点周りの反応経路を自動探索することを可能にしました。1点の周囲にあるTSを知ることは、新反応ルートの開拓に役立ちます。また、その点の構造の安定性を確認するために不可欠な情報(その点が真の極小点かどうか、 周囲の最低エネルギー障壁が零点振動や熱エネルギーで超えられてしまうことがないか等)を提供します。さらに、GRRMプログラムは、原子集団どうしが出会って反応する過程の自動探索や、 励起状態のポテンシャル面に存在する円錐交差やシーム等の光化学過程を支配する重要情報の探索を可能にし、未知の化学の開拓に役立ちます。
GRRMプログラムは、新しいアルゴリズムを多数搭載し、未知の化学を切り拓きます。
GRRMプログラムは、量子化学計算に基づいて未知の化学を発掘します。
GRRMプログラムは、量子化学計算にGAUSSIAN,GAMESS等種々の外部プログラムを利用できます。
  GRRMプログラムは、量子化学の予言性を、誰にでも簡単に利用できるようにしてくれます。
  GRRMプログラムは、従来できなかった反応経路自動探索・光化学解析等を可能にしてくれます。
  GRRMプログラムを使えるか、使えないかで、化学の世界の理論解析力が、飛躍的に変ります。
GRRMプログラムで「できること」は?
  左の見出しにある、GRRM_Tutorialをご覧ください!
  毎年行われている「GRRM講習会:GRRMチュートリアル」のダイジェスト版です。
  GRRMプログラムでどんなことができるのか、原理と主な適用例が、解説されています。
  GRRM講習会については、下の「お知らせ」の中にもあり、お役に立つ情報がリンクされています。
 適用例は、学術成果として発表された 論文リスト からもわかります。
   不可能とされた理論解析の実現!
   永年未解決であった謎の解明!
   定説を覆す新反応機構の発見!
   未曾有の新物質の発見!
  続々とGRRMによって未知の化学が切り拓かれています。
 適用された物質は、 化合物リスト で調べられます。

GRRMプログラムを「入手」するには?
 GRRMプログラム概要」のページの下の方に、利用申込・連絡方法が示されています。
  アカデミックなご利用には、無償モニター版がリリースされています。
  いずれ商用化されると「値段」がつきます。試すなら「今です」!

GRRMプログラムを使いこなす「技能(ワザ)」を磨くには?
  GRRMプログラムを手に入れても、使い方をマスターしないと宝の・・・・・になります!
 GRRMプログラム利用の基本は、ユーザマニュアルに詳しく記載されています。
 利用法を速習するには、「GRRMユーザガイド」が便利です。
 GRRM講習会「GRRMチュートリアル」に参加し開発者の手ほどきを直接受けるのもよいでしょう。
 GRRMの効率的利用については、「GRRM探索の効率化ガイド」が大いに参考になるでしょう。
 量子化学探索研究所「IQCE」の会員になると様々な特別情報が得られます。

GRRMプログラムの利用は国際的に広がっています!
 GRRMプログラムのユーザは、世界で200グループを超えました!
  量子化学計算でポテンシャル曲面を自動探索しますので学術的に非常に高水準ですが、
  GRRMプログラムの利用者は急速に増えています。
 GRRMプログラムのユーザの半数以上が日本国内ですが、海外でも使われています。
  国内のユーザが多いのは、日本で誕生したことと、利用技術の情報・ノウハウが、
  国内で開催されている学会・講演会・講習会を通じ、日本語で詳しく伝えられているからです。
  マニュアルも日本語版の方が詳しいですし、WebPageも日本語の方が遥かに詳しくなっています。
 GRRM論文の引用回数が、急激に増えています。
  引用回数100回以上が4報、50回以上が13報、総引用回数は1500回を超えて増え続けています。
 お知らせ   
  GRRMプログラム(GRRM14)が30日間無料でご利用いただけます。
  ☆☆☆☆☆  GRRM14無料お試しはこちら  ☆☆☆☆☆
  GRRM14概要 GRRM適用例 GRRM-GDSP_02解説書
 ● GRRM改訂版(GRRM17)リリース開始
  新機能を多数追加した新version、GRRM17がリリースされました。
  <GRRM17の新機能>
    SC-AFIRとDS-AFIRが利用可能に。
    LUPとRePathが高速化、
    TURBOMOLとSIESTAのインターフェイスが追加。
    MPIが利用できる環境では、MPIを用いた並列分散処理が可能に。
  GRRM17のご利用には、GRRMプログラム利用登録とセキュリティーツールが必要です。
  GRRM17利用申請(アカデミックのみ)およびセキュリティーツールの発注は、
  サイエンステクノロージー社のHome Pageで扱われています。
  また、AFIR Home Pageで、AFIR利用登録が必要です。

速報 全面自動探索機能の比較検証 (2018.4.12/4.13/4.14) 

 GRRMプログラムを用いると、各化学式で表される構造と反応経路を全面的に自動探索できます。  GRRMプログラムによる全面探索は、GRRM17では、ADDFのほかSC-AFIRでも出来るようになりました。  そこで、全構造(EQ)の探索ができたと報告されているBCNOSについて、比較検証してみました。 Beraらは、2006年に、乱数で発生させた多数(1000個)の初期構造から構造最適化を行うことで、  「BCNOSの構造を全部自動探索して103個の構造を得た」と報告し、未知の構造を予備知識なしに完全   に探索するMindless-Chemistryが実現したと主張しています。  (J.Phys.Chem.A,110,4287-4290((2006)) 構造最適化は、「水は低きに流る」ことを利用しますが、「低所」が多数あれば、どこに水滴が落ちる  かで行き着く先は変わります。このため、初期構造を各極小点の「流域」に1つ以上発生させないと  全極小点を構造最適化で求めることはできません。Beraたちは初期構造を1000個発生させ「全部の極  小点を求めた」と宣言したのですが、果たして? 2004年発表のSHS/ADDF法を用い、Beraらと同じ計算レベルB3LYP/6-31G*で、BCNOSについて、  全面自動探索を試しました。その結果、SHS/ADDFでは、Beraらの103個より多い、122個の構造(EQ)  が得られ、Beraらの「完全に全部の構造を得た」という主張は崩れてしまいました。SHS/ADDFで得ら  れたEQ122個は左のパネルに図示されています(図をクリックすると拡大されてみやすくなります)。   (K.Ohno,Y.Osada,Prog.Theoret.Chem.Phys.22,381-394(2012)). SHS/ADDFでは、122個の構造に加え、430個の遷移状態(TS)を経由する反応経路も探索されました   ので、その優位性は明白ですが、本当に122個で全部なのかという疑問がわきます。 その後何度もSHS/ADDFでBCNOSの全面自動探索を行った結果、120-126個のEQが得られました。  全面探索と称しながら、探索される数が変わるのはどうしてでしょうか?これには、ポテンシャル超曲  面という、途方も無く膨大な世界を探索することの難しさが関係しています。  BCNOSの5原子のポテンシャル超曲面の次元は、3N-6という公式にN=5を代入すると、9次元であるこ  とがわかります。9次元というのは、われわれの3次元の世界よりも3倍大きな次元をもちます。  3次元の場合なら、x,y,zの各変数の値をそれぞれ10点ずつとって、10×10×10=1000点調べれば、  かなり詳しく調べられますが、9次元の空間を1次元あたり10点ずつとると10×10×10×10×10×  10×10×10×10=10の9乗点(10億点)にもなり、仮に1点1秒で調べられたとしても、10億秒  =11574日=約32年もかかってしまいます。  Beraたちの1000個の初期構造からの探索で全部を探索できなかった理由は、9次元の超空間の大きさ  を「なめてかかっていたから」といえるかもしれません。 SHS/ADDFではどうなのか?途方も無く大きな超空間をしらみつぶしに探索するのは、ほとんど不可能  ですので、SHS/ADDFでは、ポテンシャルの歪みに着目します。極小点付近では、ポテンシャルは、下  に凸の放物線の頂点のようになっていますが、反応経路の方向では、ポテンシャルが少しだけ下に歪  みます。これが非調和下方歪み(Anharmonic Downward Distortion,ADD)で、このADDをたど  ることで、反応経路を追跡するのがADD-Following(ADDF法)です。極小点から始まる反応経路は、  1つとは限らず、一般に多数あり、SHS/ADDでは、極小点を中心とする超球面を利用して全ての反応  経路をたどります。反応経路を極小点から上へと登って行くとやがて、峠のような、上りから下りに  転じる場所に着きます。こうして、反応の遷移状態(遷移構造、TS)をみつけ、さらにその先に下って  行くと、別な極小点をみつけだすことができ、極小点からのADDFを繰り返すことで、芋づる式に反応  経路のネットワークを全面的に探索できるというのが、SHS/ADDF法の特色です。その手間は、ほとん  ど無限に大きな超空間を、1点1点隈なく探すのではなく、反応経路沿いに、ポテンシャルの形状を  調べるだけですので、有限の手数で済み、たいへん効率的に探索することができるのです。 SHS/ADDFは、無限→有限の大転換をなしとげる方法で、原理的に「全面探索」を行う方法ですが、  「ポテンシャルのわずかな歪み」を利用しますので、現実には、ポテンシャルを調べる際の計算精度  や計算過程の影響を受け、誤動作や見落しが起こってしまいます。そういうことは、ポテンシャルが  ほとんど平坦な場所や高エネルギーの所で発生します。GRRMプログラムには、そうした誤動作や見  落としが、できるだけ少なくなるよう、いろいろな工夫が加えられてはいますが、それでも1回SHS/  ADDFをやれば、必ず完璧な「正解」が得られるとは残念なら限りません。つまり、探索数の変動は、  非常に高度な計算の並列処理・乱数処理の不確定性と数値計算・自動判定の誤差等によるもので、  ポテンシャルの平坦な領域や高エネルギー領域の探索に付随して生じます。これが、SHS/ADDFでの  探索数が一定しない主な理由です。 探索された極小点の数が多いほど、より詳しい探索ができたといってよいのは当然のことですが、  その構造が、異性体といえるかどうかは、詳しく調べてみないとわかりません。EQと判定された構造  でも、原子間が遠く離れていて、化学結合しているといえないケースがあるからです。つまり、探索  された構造の中に、フラグメント(原子団)どうしが弱く結ばれたクラスターが含まれていることが  あります。クラスターについては、いくつか問題があります。(1)どの程度の距離離れたらクラス  ターであるとみなすかの判定基準に依存すること。(2)計算レベルを変えると、クラスターの個数  は、増えたり減ったりすること。このため、BCNOSのEQ数に含まれるクラスターの個数は、判定基準  と計算レベルによって、変わってしまいます。このページの左のパネルの図に示された122個の図  をよく見ると(図をクリックすると拡大されます)、原子間の結合の棒が途切れているものが、4つ  あります。GRRMプログラムのSHS/ADDFではEQとみなされていても、分子模型で結合として扱う標  準的な原子間距離より遠距離の原子間には、結合の棒が表示されないためです。なお、GRRMプログラ  ムでは、独自の判定基準で、原子間距離が離れすぎたら、それ以上追跡せずに、解離チャンネル(DC)  と判定しています。このため、SHS/ADDFによるEQの探索結果には、かなり遠距離まで離れてしまっ  た構造は含まれませんが、解離判定の基準内にあるクラスター構造は、EQとみなされています。探索  中に解離したと判定されてしまうと、その先の探索を進めていれば解離基準内に入る場合であっても、  探索されずに終わる可能性があるため、探索されるEQ数に、ばらつきが生じる原因の1つとなってい  ます。 SHS/ADDFによるBCNOS自動探索の計算時間の比較。   計算レベル:B3LYP/6-31G*  ーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーー    GRRM1.2 2core 3888.0時間(162.0日)    GRRM17 16core 251.4時間( 10.5日)    GRRM17/MPI 240core 87.4時間( 3.6日)    GRRM14/NeoGRRM 256core 59.3時間( 2.5日)    GRRM-Basic 240core 59.7時間( 2.5日)  ーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーー  現在は、SHS/ADDFを用いて、BCNOSの全面自動探索が、数日程度でできます。 SC-AFIRによるBCNOSの全面自動探索(16 core)   SC-AFIR2/B3LYP/6-31G*で、EQ177個 TS508個が、81.1時間(3.4日)で得られました。   この結果は、SHS/ADDFより多数の構造が、短時間(およそ3分の1の時間)で得られています   ので、非常に有力であることがわかります。ただし、いくつかの注意点があります。   SC-AFIRの結果には、フラグメントが遠距離で弱く結ばれたクラスター構造が多数含まれます。   また、かなりエネルギー が高い領域にも、多数の構造が得られています。   このことは、 SHS/ADDFによる結果と比較すれば、すぐに明らかになりますが、要注意です。   SC-AFIRとあわせてSHS/ADDFをやるのでは、SC-AFIRで高速化しようとすることに反します。   不審な構造について、構造最適化を試してみると、解離してしまったり、まったく別な構造に落ち   込んだりする場合があります。そうした構造は、本来の安定構造ではない(平坦で浅いへこみに   落ち込んでいたか、基底状態ではない励起状態のポテンシャル面に入り込んでいたか、など)ので、   捨てなければなりません。このようなケースを、手作業で調べて除外するのは、大変手間がかかり、   現実的でありません。 SC-AFIRの探索結果を改善するにはReStructというoption(再構造最適化)が 大変便利です。   ReStructはかなり高速に行うことができ、24.3時間で、EQ134個、TS467個が得られました。   この結果は、SHS/ADDFで得られる結果と、かなり似たものになっています。ただし、フラグメント   が遠距離で弱く結ばれたクラスターがまだ多数含まれるため、それらを除外すると、SHS/ADDFの   結果より、むしろ、少ないEQ数になっています。   SC-AFIRによる全面探索例としてマニュアルにあるSC-AFIR2ではなく、デフォルトのSC-AFIR  (これはSC-AFIR1と同じ)を用いてやってみると、56.2時間で、励起状態の混入はほとんど見ら   れずに、EQ135個、TS435個が得られました。これにReStructを行うと、17.9時間で、EQ134個、   TS408個となりました。この結果のEQ数は、SC-AFIR2+Restructの結果と同じですが、その内訳   は、かなり違っていることがわかりました。SC-AFIR1+ReStructで得たEQにも大量に遠距離のク   ラスターが含まれているので、それを除くとEQ数は121となり、この場合も、ADDFの場合より、   EQ数が少なくなってしまいました。   <同じ計算機によるGRRM17でのBCNOS全面自動探索結果の比較>  ーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーー   方法     総EQ数    遠距離クラスターを除いたEQ数   SHS/ADDF 126     126   SC-AFIR2+ReStruct 134     121   Sc-AFIR1+ReStruct 134     121  ーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーー   計算時間の合計は、SC-AFIR2+ReStructで約106時間、SC-AFIR1+ReStructで約84時間ですので、   SHS/ADDFを同じcore数の計算環境で行うより、SC-AFIRのほうが時間的にはかなり短いですが、一手   間余分にReStructをかけていますし、内容の吟味も必要ですので、SC-AFIRの方がSHS/ADDFより決定  的に短時間でできるとは必ずしもいえない結果です。探索結果にも問題が含まれるようですので、   さらに検証が必要です。 SC-AFIRは、最新版のGRRM17から搭載された新機能です。新機能が、以前からあるSHS/ADDFと比  べて、BCNOSについては、いろいろ問題があることがわかったことは、大変ショッキングな結果です。  SC-AFIRの全面探索で、クラスター構造が多数出たり、高エネルギー領域の構造が混じりこんでくる  のは、一体なぜなのでしょうか?その理由は、ポテンシャル超曲面の探索アルゴリズムにあります。  SC-AFIRでは、SHS/ADDFとまったく異なるアルゴリズムを使っています。AFIRというのは、強制  的に原子間に力を加えることで、それらが近づいて出来る構造へと迅速に落とし込む方法です。その  ため、電子状態の判定や解離の判定がうまく働かない「副作用」がありえるのです。上に示したよう  に、この問題は、ReStructを適用することで、かなり改善されますが、解離判定のフィルターをく  ぐり抜けてしまったクラスター構造が、SHS/ADDFの場合より、かなり多く得られるようです。 得られたクラスター構造の妥当性の評価に、かなりやっかいな問題があります。結論からいうと使用  した計算レベルが、クラスター構造を正しく出す精度を備えたものであれば、信用できますが、もし  もクラスター構造を適切に出すだけの信頼性がない場合には、ニセモノである可能性が高くなってし  まいます。上に出てきた、BCNOSをB3LYP/6-31G*で探索した場合には、残念なことに、遠距離で  弱く結ばれたクラスター構造の信頼性は、あまりありません。これは、密度汎関数(DFT)法では分散  力が評価されないからです。GRRMプログラムでは、こうしたことを考慮して、標準的な使用条件では、  解離判定基準によって遠く離れたクラスター構造が出にくくなっています。SHS/ADDFでは、このこと  がうまく機能していて、不必要にクラスター構造を追いかけないようになっているのですが、SC-AFIR  では、残念ながらクラスター構造を「深追い」してしまい、B3LYP/6-31G*では、信頼できる結果には  ならないような、不自然なクラスター構造が多数得られてしまいました。  なお、SC-AFIR法の探索過程では、EQとして、dummyが含まれてくることがあります。このことなど、  SC-AFIRの詳細については、次の文献を参照してください。  (S. Maeda, et al., J. Comput. Chem. 2018, 39, 233-251) GRRMプログラムに搭載された全面自動探索法、SHS/ADDFとSC-AFIRはどちらも、他のプログラム  にはない、大変優れた手法です。上で述べたように、用いているアルゴリズムや処理方法に特徴があ  るので、その特徴をよく理解して使うことが望まれます。

GRRMチュートリアル2018

 GRRM講習会「GRRMチュートリアル2018」が開催されます。   日時: 7月2日(月)10:00-16:30 主催: NPO法人量子化学探索研究所(IQCE) 場所: 東京駅八重洲北口「貸し会議室プラザ八重洲北口」     東京都中央区 八重洲1-7-4 矢満登ビル 5F 1号室) 司会  大野公一  IQCE理事長、東北大学名誉教授 講師: 前田理   IQCE理事  北海道大学教授     原渕祐   IQCE会員  北海道大学助教 ■GRRM講習  新ヴァージョンGRRM17の紹介(GRRM17でできること)  GRRM17の使い方  GRRM17の応用例 (無線LAN・WIFIが使えるノートPCまたはタブレット端末を各自ご持参ください)  Q&A ●受講対象: ・コンピュータを用いて未知の化学を探索してみたい方。 ・GRRMプログラムの利用方法に関心のある方。 ・GRRMプログラムの最新情報を知りたい方。 ●受講に当たっての必要な予備知識: ・量子化学計算の初歩的な知識と経験 ・Linux/Unixの使い方 ●受講によって修得できる知識: ・未知の化学反応や化学構造を最先端理論で探索するGRRM17利用法の基礎が修得されます。 ●テキスト資料・参考書: ・「新版すぐできる量子化学計算ビギナーズマニュアル」武次徹也、平尾公彦(講談社) ・「量子化学」大野公一(裳華房) ・AFIRに関する次の文献(S. Maeda, et al., J. Comput. Chem. 2018, 39, 233-251)             (SSL,TLSが有効なブラウザで閲覧できます) ●募集定員: 35名(先着順とさせていただきます。) ●参加費  ※IQCE団体賛助会員は、会費口数まで会員扱いといたします。  一般  :(IQCE会員)1万円、(非会員)2万円  学術機関:(IQCE会員)5千円、(非会員)1万円  学生  :(IQCE会員)2千円、(非会員)5千円 ※ただし、IQCE団体会員は、年会費の口数まで、会員扱いといたします。 ●参加費振込先  三菱UFJ銀行 田町支店(店番043) 普通0532024  口座名:トクヒ)リョウシカガクタンサクケンキュウジョ       (「トクヒ)」は、「特定非営利活動法人」の略号です。)  領収書は、当日お渡しいたします。振込票は、大切に保管ください。  領収書の宛名として「参加申込者以外」の必要のある場合は、参加申込時に、その旨、  ご連絡ください。  振込期限:2018年6月22日(金) ●参加申込  参加申込締切:2018年6月14日(木)  申込方法:「氏名・所属・身分・連絡先・ご使用PC/端末機種」を明記して、電子メールで  下記宛てにお申込みください。     mail@iqce.jp

シンポジウム「化学反応経路探索のニューフロンティア2017

 本シンポジウムは、化学反応経路探索の新手法の開発と応用研究、ならびに、化学反応の理論研究の  最先端について討論する場として、2009年に始められました。分子科学討論会の開催時期にあわせ、  これまで、名古屋、京都、札幌、東京、京都、広島、東京、京都で開催され、2017年度の9回目は  仙台(東北大学)において、以下の要領で開催されました。                          2017年9月14日(月)(10:00-17:30)                          場所:東北大学大学院理学研究科 合同C棟2F アオバサイエンスホール             (仙台市営地下鉄 東西線青葉山駅 北1出口歩2分)                       主催:量子化学探索研究所                           協賛:日本化学会、分子科学会、触媒学会                    参加費:シンポジウムは無料、懇親会は有料                   懇親会:9月14日講演終了後(18:から20:の予定)                   東北大学川内北キャンパスBee Arena Cafe                実行委員(世話人):河野裕彦(東北大学)                             岩本武明(東北大学)                             松田欣之(東北大学)                             岸本直樹(東北大学)                     シンポジウム連絡先(世話人代表:河野裕彦)                  東北大学大学院理学研究科化学専攻                       E-mail: srps2017@excite.co.jp                      口頭発表申込〆切:2017年7月31日(月)                    ポスター発表・参加申込〆切:2017年8月15日(火)               講演会・懇親会事前申込締切:2017年8月31日(木)       プログラム:    <招待講演者と講演表題>  ・古屋謙治(九州大学)   反応物のダイナミックな運動によって隠される反応経路   Reaction paths hidden by dynamic motions of reactants  ・内山真伸(理研・東大院薬)   理論と実験の協奏による物質創製・機能開発   Synthetic Chemistry and Creation of Innovative Functions by the Integration   of Theoretical Calculation and Experimental Chemistry  ・高橋まさえ(東北大学院農) テラヘルツ分光と理論化学   温度依存テラヘルツスペクトルで検出される分子間水素結合ネットワークと非調和性   Hydrogen-bonded network and anharmonicity detected by temperature-dependent   terahertz spectra  ・佐藤寛子(情報・システム研究機構,チューリッヒ大学)   QMデータ中心ケミストリ:PESに基づく立体配座の遷移ネットワークの自動推定   QM-based Data-centric Chemistry:PES-based Automatic Deduction of   Conformational Transition Networks  ・大野公一(量子化学探索研究所)   ポテンシャルの下方歪みと反応経路自動探索   Downward Distoriton on Potentials and Automated Reaction Path Search  詳細はSRPSホームページをご覧ください。